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    李劍鋒/董金超/林秀梅等Nat. Commum.：堿性HER的機理研究！
    來源： 時間：2023-09-07 09:57:51 瀏覽：1695次

    第一作者：Xing Chen、Xiao-Ting Wang、Jia-Bo Le

    通訊作者：李劍鋒教授、董金超教授、林秀梅副教授

    通訊單位：廈門大學(xué)

    DOI: 10.1038/s41467-023-41030-1


    01

    研究背景

    釕（Ru）表現(xiàn)出與鉑（Pt）相當(dāng)甚至更好的堿性析氫反應(yīng)（HER）活性，但其機理尚未確定。由于Au核的等離子體增強效應(yīng)，核-殼納米粒子增強拉曼光譜可以以單分子靈敏度提供從100cm-1-4000cm-1的波數(shù)范圍內(nèi)的光譜信息，其允許在低波數(shù)區(qū)域（<800cm-1）的光譜信號，在大多數(shù)氧、羥基和金屬氧化物鍵發(fā)生。基于此，廈門大學(xué)李劍鋒教授等人用原位拉曼光譜在55 nm Au@2.5 nm Ru NPs監(jiān)測Ru催化劑表面的堿性HER過程。結(jié)合同時獲得的界面水、兩種不同的*H和*OH的直接和動態(tài)光譜證據(jù)和DFT計算結(jié)果，概述了Ru表面堿性HER機理的詳細(xì)示意圖：包括界面水的解離、*H和*OH中間體的吸附，以及它們在不同價態(tài)下與Ru表面的相互作用。


    02

    文章要點

    1、作者通過構(gòu)建Au@Ru核殼納米顆粒（NPs），對Ru催化劑表面的堿性HER過程進(jìn)行了原位跟蹤，同時捕獲了Ru催化劑表面在不同價態(tài)（RuOx）、三種不同結(jié)構(gòu)的界面水（4-HB·H2O、2-HB·H2O和Na·H2O）、兩種不同的*H和*OH中間體以及它們之間的相互作用的動態(tài)光譜證據(jù)。揭示了它們在堿性HER中的獨特作用，允許價界面水和中間體活性關(guān)系和堿性HER機制與催化活性的提高。

    2、結(jié)果表明，在堿性HER過程中，界面水在Ru催化劑表面的關(guān)鍵作用。Na·H2O的局部陽離子調(diào)諧效應(yīng)和高價Ru（n+）表面的大功函數(shù)誘導(dǎo)了更強的相互作用，促進(jìn)了界面水的解離。高價Ru（n+）表面對界面反應(yīng)過程中的水、*H和*OH具有更溫和的吸附能。最后，OHad作為一個電子有利的質(zhì)子受體或幾何上有利的質(zhì)子供體促進(jìn)了界面的作用。


    03

    圖文展示

     

    圖1.55 nm Au@2.5 nm Ru核-殼NPs的堿性HER示意圖

     

    圖2.原位拉曼光譜表征和DFT計算

     

    圖3.不同價態(tài)下Ru表面的原位拉曼光譜和HER性能

     

    圖4. 55 nm Au@2.5 nm Ru表面界面水的行為及對HER性能的影響

     

    圖5.不同價態(tài)下Ru表面的堿性HER機理

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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