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    繼Nature Catalysis之后,兩院士再度聯(lián)手發(fā)ACS Energy Lett.!
    來源: 時(shí)間:2023-10-23 16:02:40 瀏覽:1797次


    第一作者:Cong TianXiao-Yan LiVivian E. Nelson

    通訊作者:David Sinton院士和Edward H. Sargent院士

    通訊單位:加拿大多倫多大學(xué)

    DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01327



    前言介紹



    2023年8月21日,加拿大多倫多大學(xué)David Sinton院士和Edward H. Sargent院士團(tuán)隊(duì)Nat. Catal.上發(fā)表了關(guān)于陽離子基團(tuán)(CG)功能化的銅催化劑助力CO2R的最新成果,即“Cationic-group-functionalized electrocatalysts enable stable acidic CO2 electrolysis”。



    研究背景



    工業(yè)水分解將陰極析氫和陽極析氧反應(yīng)(OER)結(jié)合在一起,后者產(chǎn)生低價(jià)值的氧作為氧化產(chǎn)物。在工業(yè)級電流密度下,利用乙醇陽極電合成醋酸取代OER可能是提高綠色制氫經(jīng)濟(jì)效率的一條途徑。基于此,多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和David Sinton院士等人報(bào)道了將乙醇選擇性氧化為乙酸分為兩個(gè)機(jī)理不同的轉(zhuǎn)化:首先是乙醇氧化,然后是*OH的產(chǎn)生。



    文章要點(diǎn)



    1、密度泛函理論(DFT)研究表明,乙醇氧化產(chǎn)生的醛衍生中間體CH3CO*和水解離產(chǎn)生的*OH自由基都是乙酸電生成過程中所必需的。同時(shí),原位傅里葉變換紅外光譜(FTIR)在陽極表面識別相應(yīng)的醛中間體。

    2、基于這些發(fā)現(xiàn),作者開發(fā)了一種富含空位的IrRuOx催化劑,并以30 mmol/cm2/h的生成速率和3 A/cm2的局部電流密度實(shí)現(xiàn)了乙醇到乙酸的選擇性電轉(zhuǎn)化,比之前的最高活性報(bào)告高了10倍。



    圖文展示



    圖1.乙醇陽極氧化生成乙酸

    圖2.電催化乙酸生產(chǎn)的機(jī)理

     

    圖3.電化學(xué)性能

    圖4.評估乙酸生產(chǎn)性能

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    全部 3小時(shí)前 四川
    文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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