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JACS新發表丨王璐&姚穎方等人太陽能甲醇合成的潤濕性工程！
來源： 時間：2023-12-11 10:04:56 瀏覽：1740次

第一作者：Zhe Lu、Yangfan Xu和Zeshu Zhang

通訊作者：姚穎方、Geoffrey A. Ozin和王璐

通訊單位：南京大學、加拿大多倫多大學和香港中文大學（深圳）

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07349.



研究背景



將含有綠色H2的二氧化碳（CO2）轉化為有價值的甲醇被認為是緩解大氣中CO2濃度和減少對化石燃料依賴的一種有效方法，但傳統的甲醇合成需要較高的反應溫度（約240 ℃）和壓力（約5 MPa）。通過光熱催化吸收太陽能有可能克服這一障礙，但是探索性能穩定的高效光熱催化劑仍然具有挑戰性。設想一種疏水催化劑表面將選擇性地排斥強極性的水和甲醇，而不是弱極性的CO產物，從而比CO更有利于甲醇反應。盡管在解吸產生的分子方面具有優勢，但其他機制上的優勢有待發現。因此，疏水表面能夠發揮其他作用來促進催化過程，將具有重要的科學意義和技術意義。基于此，香港中文大學（深圳）王璐和南京大學姚穎方等人報道了一種In2O3甲醇合成光催化劑，通過這種策略，修飾后的催化劑可以在很大范圍內調節甲醇的產率和選擇性，分別為1436 μmol gcat-1 h-1和61%。



文章要點



1、原位質譜分析的結果表明，在In2O3表面修飾烷基硅烷涂層，生成的極性分子不僅在動力學上促進了甲醇的合成，而且還提供了表面活性H，從而促進了后續的加氫反應。

2、實驗結果表明這種潤濕性設計策略也可以應用于其他加氫催化劑，包括Fe2O3、CeO2、ZrO2和Co3O4。與CO相比，每一種都能使動力學速率和熱力學轉化向甲醇或CH4轉變。



圖文展示



圖1.疏水性In2O3催化劑的結構和元素表征

 圖2.疏水性In2O3催化劑的催化性能

 圖3.原位光譜

圖4.機制研究

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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