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    復旦這篇JACS，僅有兩位作者！
    來源： 時間：2024-05-27 09:52:35 瀏覽：1890次

    第一作者：Weijun Weng

    通訊作者：郭佳教授

    通訊單位：復旦大學

    DOI: 10.1021/jacs.4c01097.



    研究背景



    二維（2D）材料的堆疊受到熱力學的驅動，對電子性能產生了深遠的影響。對比無機2D材料，通過自下而上的合成路線精確控制有機2D聚合物的堆疊順序非常具有挑戰性。其中，二維共價有機骨架（2D COFs）有望定制有序層狀結構，其具有特定多邊形的周期性原子骨架可以在分子構型和層間力方面進行預先設計。理想2D COFs的重疊排列（AA）堆疊在中間層內一個原子在另一個原子的頂部，因此疊加排列利用了2D材料在電子特性上的優勢，但它們僅限于少數例子，并且在合成方面仍然存在巨大的挑戰。基于此，復旦大學郭佳教授等人報道了利用手性誘導轉氨化策略，在基底上制備了一種平行的AA-堆疊 2D COFs薄膜。



    文章要點



    1、在手性介質的誘導下，環己烷1, 3, 5-三酮周圍的烯胺鍵的取向是排他性的。因此，擴展的骨架演變成一個指定的對映體具有相同的空間構象。手性骨架的堆疊傾向于平行取向，有利于多晶COFs中原子的堆疊排列。

    2、此外，作者還研究了光電催化性能，以證明平行AA堆疊結構的優越性。基于手性COF薄膜的光電陰極光電流密度高達38 μA/cm2（0.25 V vs RHE），遠優于非手性類似物。對光電催化結構-活性關系的系統研究表明，平行AA堆疊在激子解離和電荷轉移中起著至關重要的作用。本工作開辟了一條新途徑，通過手性納米結構來精確調節AA堆疊序列，以提高2D COFs的光電性能。



    圖文展示



    圖1.鏡像模型(I)和(II)的示意圖，(I)的平行AA-堆疊，(I)/(II)的反平行AA-堆疊

    圖2.以FTO為底物手性誘導制備各種Tp-COF薄膜

    圖3. TpHy、TpTAP、TpPa和TpBD不同Tp-CCOFs的CD譜圖


    圖4. AA-堆疊三-臂-接枝Tp模型和單六邊形的CD模擬光譜，以及S2態下TpHy(Δ)六邊形分子結構

    圖5. Tp(Δ)-CCOFs的能級圖和不同Tp(Δ)基CCOF的光電流響應

    圖6. 基于FTO襯底TpPa(Δ)-CCOF薄膜的GIWAXS投影圖、SEM圖與性能

    圖7. TpPa-COF模型在不同堆疊順序下的電子空穴分布、垂直方向投影、能帶結構和密度狀態圖

    圖8. AM1.5G輻照下不同COF基光電陰極的光電性能

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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